喹啉是一种广泛存在于焦化、制药、造纸等工业废水中的有毒有害杂环芳香化合物，传统水处理技术难以有效清除。基于过一硫酸盐的高级氧化技术虽前景广阔，但其核心瓶颈在于缺乏一种能同时具备高活性、强稳定性且成本低廉的催化剂。当前广泛研究的铁基催化剂，在反应过程中容易失活，且活性位点易发生团聚或流失，导致其性能远未达到实际应用的要求。因此，如何通过材料设计和合成方法的创新，从根本上解决催化剂活性与稳定性的矛盾，是该领域一个亟待突破的科学难题。


【文章概述】
2025年10月9日，中国矿业大学闫新龙团队在Nanoscale期刊发表题为“Joule-Thermal Synthesis of Graphitic Carbon-Encapsulated Fe/Fe3N/FeN Catalysts for Efficient Peroxymonosulfate Activation toward Quinoline Degradation”的研究论文。本研究介绍了一种新型石墨碳包覆的Fe/Fe3N/FeN催化剂(Fe-NC-FJH)。该催化剂采用碳辅助快速焦耳加热法合成，用于激活过一硫酸盐以有效降解喹啉。实验结果表明，Fe-NC-FJH的降解效率显著提高，降解反应动力学速率常数k=0.18 min-1，是传统热解方法制备的催化剂的2.14倍。密度泛函理论计算表明，石墨碳包覆增强了Fe-NC-FJH对过一硫酸盐羟基O原子的吸附，从而提高了对喹啉降解至关重要的SO₄•⁻ 自由基的产率。此外，Fe-NC-FJH在较宽的pH范围(约3-11)内表现出强大的催化活性，并在个连续循环中表现出显著的稳定性。最后，提出了喹啉的三种降解途径，并评估了这些中间体的毒性。

【图文解读】

图1. Fe-NC-FJH 催化剂的形貌与结构表征：(a) TEM 图像，(b, d, e) HR-TEM 图像，(c) SAED 图谱，以及 (f) EDS 元素分布图

图2. 催化剂的物理化学性质：(a) XRD 图谱，(b) 拉曼光谱，(c) N₂ 吸附/脱附等温线及孔径分布图，(d) FT-IR 光谱，(e) XPS 全谱，和 (f) C 1s 高分辨率 XPS 光谱

图3. 催化降解性能评估：(a) 不同催化剂对喹啉的去除效果，(b) 喹啉降解的准一级反应动力学，以及不同 (c) 催化剂投加量、(d) PMS 浓度、(e) pH 值和 (f) 温度对降解效果的影响

图4. 活性氧化物种鉴定：(a) 甲醇、(b) 叔丁醇、(c) 对苯醌 和 (d) 糠醇 对 Fe-NC-FJH/PMS 体系降解喹啉的影响；Fe-NC-FJH/PMS 体系的 (e) •OH/SO₄•⁻ 和 (f) •O₂⁻ 的 ESR 谱图

图5. PMS 在催化剂表面的吸附与活化机制：PMS 在 (a) Fe/Fe₃N/FeN 和 (c) 石墨碳包覆 Fe/Fe₃N/FeN 上的吸附构型与吸附能；(b) 不同催化剂对 PMS 吸附模型的微分电荷密度图（黄色与绿域分别代表电子富集与耗尽，插值为巴德电荷）；(d) PMS 活化过程的反应能垒（IS、TS 和 FS 分别代表初始结构、过渡态和最终结构）

图6. Fe-NC-FJH/PMS 体系中喹啉的降解路径推测

图7. Fe-NC-FJH 催化剂的稳定性与普适性研究：(a) 循环实验，(b) Fe-NC-FJH/PMS 体系对不同污染物的降解性能，(c) 不同阴离子对喹啉降解的影响，以及 (d) 在实际水体中对喹啉的降解效果。反应条件：T = 30 °C，[有机物] = 20 mg/L，[催化剂] = 100 mg/L，[PMS] = 2 mM。
【总结展望】

总之，本研究成功开发了一种碳辅助闪速焦耳加热（FJH）新技术，通过电流诱导自热效应，高效构筑了石墨碳封装Fe/Fe₃N/FeN异质结催化剂（Fe-NC-FJH）。该催化剂在活化过一硫酸盐（PMS）降解喹啉过程中，展现出远超传统热解法制备催化剂的活性，其准一级动力学常数提升2.14倍，并具备宽pH适应性、优异循环稳定性及低金属浸出特性。机理研究证实，石墨碳壳层通过增强对PMS羟基氧的吸附、降低反应能垒，主导了硫酸根自由基（SO₄•⁻）的高效生成。该工作不仅为高级氧化过程提供了一种高性能、环境友好的非均相催化剂，其独特的FJH合成策略更为精准调控催化剂电子结构与界面微环境提供了新范式，在难降解有机废水治理领域显示出广阔的应用前景；未来研究可进一步拓展该策略至其他金属-氮-碳体系，并探索其在实际工业废水中的工程化应用潜力。

超快高温焦耳热冲击技术推广

01超快高温焦耳热冲击技术介绍

焦耳高温加热技术，特别是闪蒸焦耳热和快速焦耳热技术，是材料科学领域的一项重大革新。凭借其无与伦比的加热速度和精确的温度控制，这项技术为材料制备和性能研究带来了全新的视角。
该技术基于焦耳定律，通过大电流产生的电阻热，在极短时间内实现材料的快速升温，甚至能在1秒内将材料加热至3000-4000℃的高温。这种极速的温度变化为材料制备和处理提供了前所未有的可能性。焦耳高温加热技术显著超越了传统加热方法，如马弗炉和管式炉，其加热速度之快，远非传统加热设备所能比拟。

马弗炉、管式炉升温装置VS焦耳热升温装置

02焦耳高温热冲击装置
焦耳高温热冲击材料制备装置可实现毫秒级别升温和降温，能达到1秒内升温至3000K的效果，试验样品可以是薄膜、块体、粉末等。对比现在常用的马弗炉、管式炉升温慢、加热时间长等缺点，极大地节约了科研人员宝贵的科研时间，并且会有与马弗炉和管式炉不同的冲击效果。该装置可抽真空或者是通氛围气体使用，还可以根据要求进行定制。公司致力于实验室（超）高温解决方案。目前我公司设备已广泛应用于能源催化材料、石墨烯等二维材料、高熵化合物、陶瓷材料等材料的超快速高质量制备。

1）焦耳加热装置标准版



2）焦耳加热装置通量定制版





03应用成果

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Ultrarapid Nanomanufacturing of High‐Quality Bimetallic Anode Library toward Stable Potassium‐Ion Storage. Angewandte Chemie., 2023. DOI: 10.1002/anie.202303600

Ultrafast Non-Equilibrium Phase Transition Induced Twin Boundaries of Spinel Lithium Manganate, Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302484

High-temperature shock synthesis of high-entropy-alloy nanoparticles for catalysis. Chinese Journal of Catalysis, 2023. DIO: https://doi.org/10.1016/S1872-2067(23)64428-6.

Rapid High-Temperature Liquid Shock Synthesis of High-Entropy Alloys for Hydrogen Evolution Reaction. ACS nano., 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c07703

Rapid, in Situ Synthesis of High Capacity Battery Anodes through High Temperature Radiation-Based Thermal Shock. Nano Letter 2016, 16 (9), 5553-5558. DOI:10. 1021/acs.nanolett.6b02096.

High-Temperature Shock Enabled Nanomanufacturing for Energy-Related Applications. Advanced Energy Materials 2020, 10 (33), DOI: 10. 1002/aenm.202001331.

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来源:能源学人